自从二十世纪上半叶R. E. Grim等人发现粘土矿物对生烃母质向油气转化具有催化作用以来,粘土矿物在油气生成中所起的作用及机理吸引了大量的研究关注。近几十年来,相关研究在生烃作用与烃源岩粘土矿物组成的关系、粘土矿物对生烃母质催化热解机制等方面取得了大量成果。与此同时,由于油气生成体系的高度复杂性,地学界在粘土矿物影响生烃作用这一问题上也产生了诸多争议(例如地层条件下粘土矿物催化反应及其发生条件问题)。众多研究者指出,关于粘土矿物如何影响有机质的热解,还存在许多亟待深入研究的机理问题。尤其是,生烃环境中粘土矿物与有自从二十世纪上半叶R. E. Grim等人发现粘土矿物对生烃母质向油气转化具有催化作用以来,粘土矿物在油气生成中所起的作用及机理吸引了大量的研究关注。近几十年来,相关研究在生烃作用与烃源岩粘土矿物组成的关系、粘土矿物对生烃母质催化热解机制等方面取得了大量成果。与此同时,由于油气生成体系的高度复杂性,地学界在粘土矿物影响生烃作用这一问题上也产生了诸多争议(例如地层条件下粘土矿物催化反应及其发生条件问题)。众多研究者指出,关于粘土矿物如何影响有机质的热解,还存在许多亟待深入研究的机理问题。尤其是,生烃环境中粘土矿物与有机质间存在复杂的界面复合作用,关于粘土矿物-有机质复合体中矿物结构、表界面反应性的变化如何影响有机质的热解,尚缺乏相关的研究工作。
广州地球化学研究所中科院矿物学与成矿学重点实验室袁鹏研究员的研究组,以生烃过程中常见的“蒙皂石—伊利石”矿物转化序列之端元矿物(蒙脱石和伊利石)和过渡矿物(不同混层比的伊利石/蒙脱石混层矿物)为模型矿物,研究它们和有机质复合体系中界面复合方式、矿物微结构以及有机质特性对有机质热解的影响,以期为更深入地认识“粘土矿物在油气形成中的作用”这一重要而高度复杂的科学问题提供一定理论依据。
在蒙脱石-有机质复合体的相关研究中,该组采用多类型具有不同特征官能团和不同链长的有机质,与蒙脱石以不同方式复合形成矿物-有机质复合体,运用矿物结构分析、矿物谱学以及模拟生烃实验等研究手段,通过分析高温-压热解反应产物组成和蒙脱石的结构变化,探讨了矿物固体酸性和层间域微结构等矿物性质因素以及粘土矿物-有机质复合方式等界面反应条件因素影响有机质热解的微观机理。研究取得了如下新认识:
提出蒙脱石的固体酸活性位在微结构中的赋存位置及其类型是影响蒙脱石-有机质复合体中有机质热解的主要因素。区分了蒙脱石结构中不同类型固体酸位在脱羧、裂解和异构化等热解反应中的不同角色及其微观机理。
该工作发现,蒙脱石对有机质的热解不仅具有前人已广泛发现的热解促进作用,对一些有机质还存在热解抑制作用。热解促进或热解抑制取决于有机质特征基团类型和粘土矿物的固体酸性和微结构特性,其主要通过反应路径的改变而发生。蒙脱石等膨胀性粘土矿物的层间反应区域对上述热解促进或热解抑制作用具有增强效应,其本质原因在于层间域存在高酸性强度的固体酸位。
该成果已在线发表于Geochimica et Cosmochimica Acta。该研究受到国家自然科学基金、国家重点基础研究发展计划子课题和中科院创新国际团队等项目的资助。
论文信息:
Hongling Bu, Peng Yuan,* Hongmei Liu , Dong Liu , Jinzhong Liu , Hongping He , Junming Zhou, Hongzhe Song, Zhaohui Li. Effects of complexation between organic matter (OM) and clay mineral on OM pyrolysis. Geochimica et Cosmochimica Acta (2017).
Doi: https://doi.org/10.1016/j.gca.2017.04.045
原文连接:http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0016703717303186.