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Ag/AgBr/水铁矿光助芬顿催化材料的构建及性能研究

 | 朱雁平 | 来源:
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  中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室的朱雁平研究生在研究Ag/AgCl/Fh光助芬顿催化中发现在Fh表面负载Ag/AgCl复合材料可实现高效异相芬顿催化活性。Fh大的比表面积和表面丰富的羟基基团能实现“裁剪作用”,阻止Ag/AgCl的团聚。在可见光下,Ag/AgCl/Fh复合光芬顿催化材料中的Ag纳米颗粒能通过表面等离子共振效应产生光生电子,进一步能通过AgCl传递到Fh表面,从而加速了Fe(III)/Fe(II)的氧化还原循环,极大地增强了Fh的光芬顿催化活性。在Ag/AgCl中,AgCl的含量远高于Ag纳米颗粒。然而由于AgCl的带隙较高而不能吸收可见光,这大大地降低了可见光的利用率。而AgBr的带隙约为2.6 eV,是一种优异的可见光驱动的光催化剂,能产生电子-空穴对。

  朱雁平研究生采用了先沉淀再表面光沉积的方法分别在Fh表面负载了AgBr和Ag/AgBr,合成了AgBr/Fh和Ag/AgBr/Fh两种光芬顿催化材料。在可见光照射下,Ag纳米颗粒的表面等离子共振效应及AgBr的半导体性质均能产生光生电子。此外,在Ag–AgBr界面上形成的肖特基势垒促进了AgBr光生电子-空穴对的分离。Ag与AgBr产生的光生电子同时传递给Fh,加快了Fh中Fe(III)/Fe(II)的氧化还原循环,如图1所示。反应过程中H2O2的分解速率、·OH的生成浓度、催化剂中Fe(II)的浓度和催化剂的芬顿催化活性都符合以下趋势:Ag/AgBr/Fh>AgBr/Fh>Fh。随着光芬顿反应中初始的H2O2浓度从10降低到2mM,Fh和8%Ag/AgBr/Fh对BPA的降解效果均变差。在不同的H2O2浓度下,Fh体系中Kapp的减少率均比8%Ag/AgBr/Fh体系中多,二者的最大的Kapp减少率分别为61.2%和48.6%。这一结果表明,在可见光下Ag/AgBr产生的光生电子一方面能促进Fh中是Fe(III)还原为Fe(II),另一方面还能通过减少用于还原Fe(III)的H2O2消耗量提高H2O2的有效利用率。

  该研究得到国家自然基金(41572031)、国家青年拔尖人才支持计划和留学基金委的支持,研究成果论文已发表在Applied Catalysis B: Environmental上。

  论文信息:Zhu Yanping, Zhu Runliang, Yan Lixia, Fu Haoyang, Xi Yunfei, Zhou Huijun, Zhu Gangqiang, Zhu Jianxi, He Hongping. Visible-light Ag/AgBr/ferrihydrite catalyst with enhanced heterogeneous photo-Fenton reactivity via electron transfer from Ag/AgBr to ferrihydrite [J]. Applied Catalysis B: Environmental, 2018, 239: 280-289.

  链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S092633731830746X

 

图1. Ag/AgBr/Fh体系中可能的光芬顿催化机理图

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